Design and implementation of nanophotonic architectures using smart-self assembly of colloidal nanomaterials

Abstract

DNA-driven self-assembly techniques offer precise control over the positioning of colloidal nanoparticles through specific Watson–Crick interactions, and its reversibility via controlling the temperature of medium. This thesis explores an alternative strategy to control DNA-functionalized nanoparticles' binding/unbinding process by leveraging laser radiation, inducing localized heating within the nanoparticles to facilitate disassociation. First, we demonstrate the active manipulation of the optical properties of DNA-assembled gold nanoparticle networks via external optical excitation. Specifically, irradiation with a green hand-held laser yields a substantial ∼30% increase in total transmittance, accompanied by a transition from opaque to transparent states observable in optical microscopy images. The reversibility of this process is demonstrated by the restoration of the nanoparticle network post-irradiation cessation, underscoring the efficacy of optical excitation in tailoring both the structure and optical characteristics of DNA-mediated nanoparticle assemblies. Second, we introduce a method to tailor DNA-driven self-assembly of semiconductor nanoparticles on glass by applying an external optical field. A green laser directs the assembly of DNA-functionalized red-emitting quantum dots (QDs) on DNA-functionalized glass, leaving uncoated spots owing to localized heating. This effect becomes prominent after three hours of radiation using a laser with an irradiance of 57.1 W/cm2. Experiments with different lasers and nanoparticle types confirm the role of laser-induced heating in preventing QD-glass bonding via DNA-DNA interaction. Secondary coating of previously uncoated spots with DNA-functionalized green-emitting QDs and dye-functionalized DNAs indicates a successful hierarchical self-assembly. Our findings highlight the potential of light-assisted DNA-driven self-assembly for diverse nanoparticle architectures, promising applications in optoelectronics and nanophotonics.

DNA tabanlı kendiliğinden dizilim teknikleri, özgül Watson-Crick etkileşimleri aracılığıyla kolloidal nanoparçacıkların yerleşimini hassas bir şekilde kontrol etmeyi ve ortamın sıcaklığını kontrol ederek bu sürecin geri dönüştürülebilirliğini sağlamayı mümkün kılar. Bu tez, lazer ışınımı kullanarak DNA ile işlevselleştirilmiş nanoparçacıkların bağlanma/ayrılma sürecini kontrol etmek için alternatif bir strateji araştırmaktadır. Bu tezde, ilk olarak, DNA ile birleştirilmiş altın nanopartikül ağlarının optik özelliklerinin, dış optik uyarım yoluyla aktif olarak nasıl manipüle edilebileceği gösterilmiştir. Özellikle, yeşil bir el lazeri ile ışınlandığında, toplam geçirgenlikte yaklaşık %30'luk önemli bir artış gözlemlenmiş, buna optik mikroskop görüntülerinde gözlemlenebilen opak durumdan şeffaf duruma geçiş eşlik etmiştir. Bu sürecin tersine çevrilebilirliği, ışınlamanın kesilmesinden sonra nanoparçacık ağının restorasyonu ile kanıtlanmıştır. Bu gözlem, DNA-takılı nanoparçacık ağlarının hem yapısını hem de optik özelliklerini uyarlamada optik uyarmanın etkinliğinin altını çizer. İkinci olarak, harici bir optik alan uygulayarak, DNA-takılı yarı iletken nanoparçacıkların eşlenik DNA-takılı cam yüzeyler üzerinde birleşmesini kontrol etmek için bir yöntem sunulmuştur. Çalışmalarımızda, yeşil bir lazer, DNA-takılı cam üzerinde kırmızı ışık yayan DNA-takılı kuantum noktalarının birleşmesini yönlendirmiş ve lokal ısıtma nedeniyle kaplanmamış noktalar bırakmıştır. Bu etki, 57.1 W/cm² ışınım yoğunluğuna sahip bir lazer kullanılarak üç saatlik ışınım sonrasında belirgin hale gelmiştir. Farklı lazerler ve nanoparçacık türleri ile yapılan deneyler, lazer kaynaklı ısıtmanın DNA-DNA etkileşimi ile kuantum noktacam bağlanmasını önlemedeki rolünü doğrulamıştır. Önceden kaplanmamış noktaların DNA takılı yeşil ışık yayan kuantum noktalar ve boya takılı DNA'lar ile ikincil kaplanması, hiyerarşik birleşmeyi göstermiştir. Bulgularımız, çeşitli nanoparçacık mimarileri için ışık destekli DNA tabanlı kendiliğinden birleşmenin potansiyelini vurgulamakta, optoelektronik ve nanofotonik alanlarında yenilikçi uygulamalar vaat etmektedir